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　　張艷鋒研究員課題組在二維金屬性過渡金屬硫化物的可控制備和物性研究方面取得新進展

　　9月14日，北京大學工學院材料科學與工程系張艷鋒研究員課題組在《先進材料》(Advanced Materials)上發(fā)表文章《化學氣相沉積法制備晶圓尺寸具有穩(wěn)定電荷密度波的二硒化鉭》(Chemical Vapor Deposition Grown Wafer‐Scale 2D Tantalum Diselenide with Robust Charge‐Density‐Wave Order)，報道了課題組在二維金屬性TaSe2薄膜的大面積、層厚可控的制備和電荷密度波研究方面的最新進展。

　　金屬性過渡金屬硫化物(MTMDCs)，特別是由第五副族金屬元素和硫族元素形成的MTMDCs材料，其體材料具有磁性、電荷密度波(CDW)相變、拓撲超導等新奇的物理特性。當其層厚減薄到二維限域下的少層/單層時，會表現(xiàn)出更加新穎的層厚依賴的物性調(diào)控，在柔性透明電極和新型催化/儲能方面也具有一定的應用前景。電荷密度波是強關聯(lián)材料體系中的一個新奇物理現(xiàn)象。在CDW相態(tài)下，材料的晶格和電荷密度分布產(chǎn)生自發(fā)的周期性調(diào)制。近年來，二維層狀材料的CDW研究受到越來越多的關注，但是因其成因非常復雜，且與超導態(tài)之間的關系仍不清晰，因此亟需構(gòu)建合適的研究體系來探究二維限域條件下相關問題。由于2H-TaSe2具有極低的超導轉(zhuǎn)變溫度(50 mK)，可以避免超導態(tài)和電荷密度波相的共存，因而是研究電荷密度波相圖和其形成機制的理想體系。現(xiàn)有獲取二維少層、單層MTMDCs材料的途徑有兩種，一是通過化學氣相輸運(CVT)獲得體相MTMDCs，然后利用膠帶逐層剝離，但存在層厚不可控、疇區(qū)尺寸小，無法實現(xiàn)規(guī)模化制備等問題。另一種是借助先進的分子束外延(MBE)方法，利用“自下而上”的合成方法來實現(xiàn)層厚的調(diào)控，然而該方法依賴價格高昂的儀器設備，且制備效率極低。

　　近兩年來，張艷鋒研究員課題組在金屬性MTMDCs材料的可控制備和應用研究方面取得了系列研究進展。基于化學氣相沉積(CVD)法，他們在傳統(tǒng)的SiO2基底上成功地獲得了厚度為幾個納米、面內(nèi)尺寸達幾十微米的1T-VS2納米片，發(fā)現(xiàn)其可以作為超級電容器的優(yōu)異電極材料(Nano Lett. 2017, 17, 4908)。進而他們基于范德華外延的機制，首次在原子級平整的云母表面可控合成了超高電導率的金屬性1T-VSe2，該材料是構(gòu)筑半導體性二維材料場效應晶體管器件的理想電極材料(Adv. Mater. 2017, 29, 1702359)。與此同時，他們分別利用低壓CVD法，在金箔上首次制備了厘米尺寸均勻、具有幻數(shù)厚度(4層)的2H-TaS2薄膜以及層數(shù)可調(diào)的納米片，繪制了2H-TaS2電荷密度波相變溫度隨其層數(shù)變化的相圖，并發(fā)現(xiàn)了其超高的電催化析氫活性(Nature Commun. 2017, 8, 958)。此外，他們也在三維多孔金襯底上實現(xiàn)了1T-TaS2的垂直生長，并研究了不同相態(tài)(2H/1T相)對于電催化析氫活性的影響電催化析氫性能(Adv. Mater. 2018, 30, 1705916)。基于上述成果，張艷鋒研究員受邀在Coordination Chemistry Reviews撰寫綜述文章(Coordin. Chem. Rev. 2018, 376, 1)。

　　最近張艷鋒研究員課題組利用常壓CVD生長方法，在金箔基底上成功制備了晶圓尺寸的單層2H-TaSe2薄膜，以及層厚可控的納米片。低溫透射電子顯微鏡(LT-TEM, 80K)表征發(fā)現(xiàn)，與CDW相關的周期性超結(jié)構(gòu)不僅存在于厚層的2H-TaSe2材料中，在單層薄膜中也能穩(wěn)定存在。進一步的變溫Raman表征顯示，隨著2H-TaSe2層厚的減薄，從電荷密度波相到金屬相的相變溫度(Tc)逐漸增大(由體相的90 K增大到單層的120 K)。結(jié)合文獻結(jié)果: 二維限域下隨層厚減小2H-TaSe2的電-聲耦合強度增大，進而推斷電聲子耦合強度的增大是導致其CDW相變溫度提升的關鍵機制。此外，他們也發(fā)現(xiàn)在碳布襯底上直接制備的2H-TaSe2納米片可作為超級電容器的電極材料。該研究為二維MTMDCs材料的可控制備、新奇物性研究和實際應用拓展了新的研究體系(Au箔生長體系)，獲得了截至目前最大尺寸的、高質(zhì)量的、嚴格單層的MTMDCs材料，以及層厚可調(diào)的少層材料。由于納米尺度的MTMDCs材料具有超高的比表面積、優(yōu)異的導電特性、層間相對弱的范德華相互作用等優(yōu)異的特性，未來在新能源的存儲和轉(zhuǎn)化方面也具有非常大的應用潛力。

　　該工作得到了中山大學陳煥君教授、北京大學物理學院王健教授、中科院物理所谷林研究員、北京大學工學院張青研究員的通力合作和支持。并得到了科技部重點研發(fā)計劃，國家自然科學基金以及清華大學低維量子物理國家重點實驗室開放基金等的資助。

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